高性能计算之源起——科学计算的应用现状及发展思考

计算化学之第一原理计算

现状

第一性原理（First－principles）材料模拟的主要任务即从密度泛函理论（Density Functional Theory，DFT）出发，在无任何经验参数的条件下从头计算分子和固体材料的物理化学性质及其应用。第一性原理电子结构计算软件包括了一些有史以来计算成本最高的科学应用程序，无论是硬件还是软件发展方面，它们（如VASP、Gaussian、NWChem等）总是经常处于对高性能计算能力需求的最前沿。为了通过密度泛函理论数值计算求解具体的物理化学问题，需要采用基组展开等方法将DFT方程离散成计算机可以识别和操作的数组和矩阵，从而获得材料中所有原子周围的电子密度，进而计算出材料的电子结构及其他重要特性。第一性原理软件包大致可以分为平面波基组软件、原子轨道线性组合（LCAO）基组软件、混合型平面波和高斯基组软件。如果从计算复杂度（包括计算时间和内存）上区分，第一性原理电子结构计算方法可以分为传统的高标度法和线性标度法。

当今国际上的高性能第一性原理计算软件（包括低标度和高标度）并不多，仅有LS3D、CP2K、NWChem、BigDFT、DGDFT和Qbox等可实现中等规模高性能并行计算（10 000个CPU核以上），其中LS3D和Qbox曾获得“戈登·贝尔”奖。另外，DGDFT和国内商业软件PWmat还采用了图形处理器（Graphics Processing Unit，GPU），GPU加速大大地提高了计算效率。同时，VASP、Gaussian、NW＆shy；Chem和BigDFT等软件也正在发展GPU加速模块。

对领域应用的促进

通过输入的材料结构信息，第一性原理计算可较为准确地预测已知材料的基态结构和基本物理化学性质，并实现原子级别的精准控制。这已成为21世纪解决实验理论问题和预测新材料结构性能的强有力工具和标准研究方法。该方法不需要开展真实的实验，极大地节省了成本，缩短了新材料的开发周期，为材料的制备和改性、新材料的开发以及极端环境下材料的性质研究提供了有效的理论指导。然而，由于计算量极大，第一性原理材料模拟领域的科研人员对软件性能和计算资源的需求越来越大。高性能计算的快速发展为第一性原理计算提供了机遇，使其在凝聚态物理学、材料科学、化学和生物学等领域发挥着日渐重要的作用，包括模拟并解释实验新现象，分析其本征物理机制，以及设计新型功能材料并预测新奇性质等，取得了很多重要科研成果。可以说，第一性原理计算体现了量子力学理论与高性能计算之间的高度结合，实现了理论－模拟－实验三位一体的科研模式，并引发了材料科学的革新。

发展趋势

事实上，第一性原理计算现已成为高性能计算中应用最广泛和最活跃的领域。该领域研究的快速发展不仅归功于理论、算法和软件进步，更得益于计算机硬件能力的指数级增长，包括处理器速度和数目的增加、内存容量和速度的增长、大规模并行处理能力的提高等。随着计算机硬件和算法软件的发展，高性能计算机的计算能力飞速提高，第一性原理计算应用领域也将大步前进。更精确、更大体系的第一性原理计算以及更长时间尺度的分子动力学模拟都将成为可能，其计算结果也将更加接近真实体系，从而使第一性原理计算发挥更大作用。